酸化ハフニウムと相変化材料の数値解析

Scientific Reports volume 13、記事番号: 7698 (2023) この記事を引用

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電磁スペクトルの可視領域と赤外領域の両方を含む広いスペクトル範囲を備えた相転移材料と酸化ハフニウム (IV) ベースの屈折率センサーに関する数値研究の結果について報告します。このセンサーは酸化ハフニウム (IV) と相転移材料 (HfO2) を利用しています。提案された構造の 3 つの層バージョンが研究されています。各構成は、HfO2、シリカ、Ge2Sb2Te5(GST)、銀の交互層から構築されます。 3 つの異なる配置はすべて研究されています。この原稿では、このような多層構造の反射率応答について、屈折率 1 ～ 2.4 の範囲について説明します。さらに、材料の高さの変化が構造の全体的な性能にどのような影響を与えるかを調査しました。最後に、特定の波長範囲と屈折率値にわたる感知動作を計算するために使用できる共振トレースの数式を提供しました。対応する式を以下に示します。この調査を通じて、波長と屈折率の値を計算するために多数の方程式トレースを計算しました。提案された構造を解析するために計算手法が使用される可能性があり、唾液コルチゾール、尿、ブドウ糖、癌性および癌性、ヘモグロビンなど、さまざまな生体分子およびバイオマーカーを検出するためのバイオセンサーの作成に役立つ可能性がある。

食品の安全性、病気の診断、医薬品の選択、および酵素の検出は、バイオセンサーが近年大きく進歩した分野です1、2。これらのセンサーは、あらゆる種類のセンシング技術と機器を使用しています。そのような方法の 1 つは屈折率の測定であり、さまざまな化学的および生物学的特性を識別するために使用できます。誘電体と金属の界面での散逸電荷密度振動は、表面プラズモン (SP) です。金属の電界は、空気や水にさらされると加速度的に劣化します。 SP を刺激することは、自然に存在する物質から TM 偏波を生成する潜在的な最初のステップです。プラズモンデバイスは、さまざまな化学的およびバイオセンシングタスクを達成するための機構として表面プラズモン共鳴（SPR）を使用する場合があります3、4、5。 SPR 技術を使用すると、そのようなプログラムを正常に実行できます。この技術は、食品分析、薬物検査、医療診断など、多くの分野で使用されています。 SPR センサーとその他の最新のセンシング方法は、その多くの利点により、現在、センシング用途で使用される最先端の技術となっています。私たちが作成できる理想的なセンサーシステムは、高感度で応答が速く、ラベルが不要で、あらゆるプラットフォームでリアルタイムセンシングを実行できるものです。この論文では、著者らは修正されたクレッチマン装置と減衰全反射分光法を使用して SP を励起しています。典型的なクレッチマンの発明では、高屈折率プリズムが薄い金属層でコーティングされています6。インピンジメント現象は、特定の波長のTM波が金属とプリズムの界面間の臨界角よりも大きな入射角でプリズムに接触するときに発生します。金属層は、測定される誘電体媒体と接触したままでなければなりません。入力波のエネルギーが薄い金属層を通過すると、金属内で表面プラズモン波に変換されます。これにより、誘電体と金属層の境界の間の界面で、いわゆる表面プラズモン (SP) 波が生成されます。これは、波が目的地に到達するために金属を通過する必要があるために発生します。これは、波がターゲットに到達する前に金属を通過する必要があるために起こります。プリズムの底面から反射される光は、光が特定の角度でプリズムに入射するときに最も弱くなります。「共鳴角」という用語は、この特定の角度値を指すのに一般的に使用されます。このことから、エバネッセント波と表面透過波の伝播定数は同じであると推測できます。この角度を決定する際の最も重要な要素の 1 つは、共鳴が生成される媒体の屈折率です。従来の SPR センサーの製造プロセスでは、金属層がよく使用されます。このコーティングの代表的な成分は、金 (Au)7 または銀 (Ag)8 です。プラズモンを維持できる SPR センサーを構築するには、銀、金、インジウム、アルミニウム、ナトリウムなどのいくつかの異なる金属が使用されます。プラズモンは、適切な状況下ではナトリウム中にも存在することができます。プラズモンを維持できる SPR センサーの構築には、銅、銀、インジウム、金、アルミニウム、ナトリウムなどの幅広い金属が使用されます。理論的には、適切な条件が与えられれば、プラズモンはナトリウム中に存在することができます。金は安定性、生体適合性、感度が向上しているため、近年 SPR センサーの材料として銀に代わって主に使用されています9、10、11。歴史的に、これらの検出器には銀がよく使用されていました。ゴールドがシルバーを上回る多くの理由の 1 つは、感度の向上によるものです。一方で、銀を使用して進行した層をカバーし、その層の酸化のペースを遅らせることができます9、10、11。研究者は、センサー感度に対する生体分子の相互作用の影響に関する調査の一環として、接触前後の分析対象物の相対強度 (RI) を比較します。表面プラズモン共鳴が起こるには、TM 光によって生成されるエバネッセント波が表面プラズモン (SP) 波 (SPR) と同位相である必要があります。これらの基準がすべて満たされる場合、反射率プロファイルはより低くなる可能性があります。反射率が減少し始める正確な角度は、いくつかの異なる要因によって決まります12、13、14、15。これらの要因には、使用されるプリズムの種類、入射光の波長、材料、金属、生体分子の結合方法などが含まれます。感知能力の観点から SPR センサーの性能を評価する場合、反射率曲線が評価に使用される主な手段です。表面プラズモン共鳴に基づくセンサーは、液体サンプル中の生体分子を識別できる可能性があります。生体分子が金属表面に付着すると、水よりも高い屈折率を持つ層が生成されます。サンプルを分析すると、共鳴角が変化することがわかります。吸着の程度は、バックグラウンドノイズの存在下で生体分子を識別するセンサーの能力に影響します。したがって、SPR ベースのセンサーを構築する際には、生体分子が吸着される表面の種類を考慮することが不可欠です。バイオセンサーの作成は微調整に大きく依存しており、GST16 などの相転移材料を適用することによって部分的に達成される可能性があります。 GST はバイオセンサーの一部となっているため、吸収体とセンサーにさらに微妙な変更を加えることが可能です。偏光非感受性吸収体は、活性成分として GST メタ表面を使用することによって製造できることが実証されています 17。一方で、GST がプラズモニックデバイスの性能を向上させる可能性があることが研究によって示されています 18。最も一般的な種類の相転移材料である GST は、状況に応じて非晶質状態 (aGST) と結晶状態 (cGST) を切り替えることができます。これらの状態は独自の光学的および電気的特性を備えているため、データストレージ、センサー、論理デバイスなどのさまざまなアプリケーションで使用するのに魅力的な材料となっています19。感知およびスイッチング用途に使用できるバイオセンサーの作成には、修正可能な相変化材料を利用することが有益です。 GST は、光との相互作用の強い性質により、ナノフォトニックおよびナノプラズモニック技術の開発において重要なコンポーネントとして浮上しています20。アモルファス状態とは対照的に、GST の結晶形は光を吸収します 17。 GST を使用してバイオセンサーを作成する場合、金属層と金属格子の間のギャップに金を追加すると、感度が向上し、寿命が長くなります 21。熱的に製造された窒化ケイ素 (Si3N4) と二酸化ケイ素 (SiO2) は、過去数十年間、電界効果トランジスタのトランジスタゲートとして使用される市場を支配してきました 22,23。しかし、従来のバイオセンサーは半導体シリコンを使用して構築されています。 SiO2 材料ベースのデバイスの相補型金属酸化膜半導体 (CMOS) の厚さが減少すると、層の信頼性が低下するため、高いゲート酸化膜リークがより顕著になります。

誘電率 (K) を大きくすることで、誘電体の厚さを漏れやすい寸法まで減らさずに静電容量を増やすことができます。 High-K ゲート材料として使用できる SiO2 の代替品を見つけるために、いくつかの追加材料が研究されています。最も一般的な材料は二酸化ケイ素です。このカテゴリには、五酸化タンタル (Ta2O5)、二酸化チタン (TiO2)、二酸化ジルコニウム (ZrO2)、および酸化ハフニウム (HfO2) が含まれます 24、25、26。 HfO2 は、多くの研究の対象となっている化合物の 1 つです。 HfO2 は、原子層堆積 (ALD) 後のシリコン上では SiO2 よりも熱的に安定しています。同様に、ALD27 の後、Al2O3 は Si と比べて熱的により安定します。これは、他の High-K 誘電体と比較すると大きな違いです。したがって、HfO2 は有望な High-K ゲート材料として浮上する可能性があります。これらの特性は、バイオセンサーで使用される場合の材料の電荷の影響であると考えられる場合があります。半導体チャネル上に生成されるゲート酸化物層は、チャネルの一貫した容量スイッチング動作に接続されるため、熱安定性が向上し、電気的性能に有利な界面が生成されます。 High-K 材料を適用して極性の高い表面を生成すると、表面の機能化に必要な相対的な活性化エネルギーを低減できます。 High-K 材料は、この結果を達成するために極性の高い表面を作成できます。

二酸化ハフニウム (HfO2) は、誘電率が高く、電気特性が優れているため、センサーの製造に一般的に使用される金属酸化物です28。表面プラズモン共鳴 (SPR) センサーでは、HfO2 がセンサーの感度と安定性を高めるための薄膜コーティングとしてよく使用されます。単斜晶系、正方晶系、立方晶系など、HfO2 のいくつかの多形体または結晶構造が確認されています 29。ただし、SPR センサー用途で最も一般的に使用される多形は単斜晶相であり、他の相よりも誘電率が高く、より安定しています。 HfO2 多形の選択は、SPR センサーの性能に大きな影響を与える可能性があります。たとえば、単斜晶相は感度と安定性が高いため好ましいのに対し、正方晶相は感度が低く、薄膜中で相転移が起こりやすい可能性があります30。 1.2 ～ 2.5 μm の赤外領域では、Si 層はさまざまな光学および電子デバイスの基板として一般的に使用されます。したがって、二酸化ハフニウム (HfO2) は、赤外領域用の光学および電子デバイスを製造するために、Si 基板上の薄膜コーティングとしてよく使用されます。 HfO2 の単斜晶相は、一般に、この波長範囲での屈折率が高く、吸収が低いため、赤外領域で Si 層とともに使用するのが好ましい。 HfO2 の単斜晶相は優れた熱的および機械的安定性も示し、高温用途での使用に適しています。

多層構造の Si-GST-Si-HfO2-Si-Ag-検体ベースの屈折率センサーの概略図を図 1 に示します。この研究では、有限要素法 (FEM) を使用したシミュレーションを使用して構築し、提案されたモデルを評価します。図 1 に示すセンサーは、COMSOL Multiphysics ソフトウェアを使用してシミュレートされました。提案されたセンサーは、周期的な境界条件と 2 つのポートの x 方向と y 方向のポートを使用して、多層構造 (Si-GST-Si-HfO2-Si-Ag-検体) の上部に入射光によって 2D モデルとしてモデル化されています。モデル31．この FEM ベースのモデルでは、小さいものから大きいものまでの範囲のコンポーネントを含む、物理的に制御された微細なスケールマッピングメッシュを使用しました。図1aに示すように、赤外線波は構造の上部から励起されます。反射波は反射率パラメータの同じポートから観測されます。ポート 2 (構造全体の Z 方向の下側) は、ユニットセル構造全体の透過率を特定するために使用されます。

赤外周波数スペクトル用の銀ナノ粒子アレイベースの多層調整可能な屈折率センサー。 (a) 提案された銀ナノ粒子アレイベースの多層材料屈折率センサーの三次元図。 (b) Si-GST-Si-HfO2-Si-Ag-検体からなる多層構造のユニットセル構造。

単位格子は結晶格子の繰り返し単位を指すため、通常は結晶構造に関連付けられます 32,33。ただし、これは、この概念を他の構造やシステムに適用できないという意味ではありません。導波管センサーの文脈では、センサーを形成する基本的な繰り返し構造として単位セルを定義することが可能です。多くの研究者が理解を深めるためにこの手法を使用しています。これには、導波路の形状と寸法、およびその感知能力を強化するために使用される材料やコーティングが含まれる場合があります。単位セルの特性を理解することで、センサー全体の挙動を予測することができます。厚さや光学特性を含む金属層の特性、および導波路自体の寸法や形状はすべて、単位セルの一部と考えることができます。これらの特性の変化がセンサーの SPR 応答にどのような影響を与えるかを理解することで、特定のセンシングアプリケーション向けにセンサーを設計および最適化することができます。たとえば、ユニットセル内の金属層の厚さを変えることによって、異なる光の波長に対するセンサーの SPR 応答を調整することができます。サンプル内のさまざまな分析物または分子を選択的に検出できます。同様に、ユニットセル内の導波路の形状を最適化すると、センサーの感度と信号対雑音比が向上し、検出限界と精度が向上します。図 1a は、提案された構造の提案された 3 次元図を示しています。図 1b は、単位セルの構造を寸法の表記とともに示しています。この多層構造は、境界条件が周期的な境界条件として設定された 2 次元幾何学で数値的に調査されます。赤外光波は、提案された構造の上部から与えられます。高さの値は、hS1 = hS2 = hS3 = 40 nm、hGST = 60 nm、hf = 60 nm、および hAg = 40 nm として設定されます。単位セル寸法Ｌは２００ｎｍとした。標準的なシリカ基板上で新規材料のほとんどを成長させるのは簡単であるため、すべての材料についてシリカのサンドイッチ層を検討しました。

入射光によって引き起こされる自由電子が誘電体と接触している金属表面と結合すると、電場は表面法線に沿って強い不連続性を示します。それは、自由電子の運動が表面法線と矛盾するためです。 TE モードの S 偏光波の E 成分は表面法線に対して垂直であるため、これらの波は P 偏光 (TM モード) である表面プラズモンを維持できません。したがって、p 偏光の入射光の電磁成分は次のように表すことができます (式 1 と 2 を使用)。

適切な境界条件 34 の下で前述の方程式をマクスウェル方程式に統合することにより、式 34 で示される共振を確立する方程式が得られます。 (3) 以下。

この式において、c は光の速度、λ は入射光の波長、角周波数は \(\omega\)、入射角は θRES、\({\varepsilon }_{p) で表されます。 }\) プリズムの誘電率、\({\varepsilon }_{m}\) は金属の誘電率、\({\varepsilon }_{a}\) は周囲の媒体の誘電率です。上の方程式は \({k}_{x}=2\pi /{\lambda }_{0}{n}_{p}\mathrm{sin}\theta =\mathrm{Re}\ と変形できます。左\{{k}_{SP}\右\}\)35. この式において、kx は x 方向の波数ベクトル、np はプリズムの屈折率、θ は入射角、λ0 は真空中の波長、\(\mathrm{Re}\left\{{k) }_{SP}\right\}\) は、金属と誘電体の界面における x 方向の SP 波動ベクトルの実数成分を指定します。可能な限り最高のパフォーマンスを得るには、厚さ hS1=h S2= hS3 = 40 µm のシリコン層が必要です。シリコンの屈折率は、セルマイヤー方程式を使用して決定されます。この方程式は次のように記述されます。 (4)

ここで、λ は入射光の波長であり、μm 範囲で測定されます。バルク金属の特定の部分のスペクトル特性は、プラズマ波長 (\({\lambda }_{\rm{p}}\)) とバルク衝突波長 (\({\ラムダ }_{\rm{cb}}\))。より具体的には、プラズマ波長は、金属内の電子密度振動の周波数に対応する波長です。電子密度振動はバルク金属内の電子間の衝突によって減衰するため、これらに対応する波長はバルク衝突波長として知られています。プラズマの波長を決定する式は、式 1 に示されています。 (5) となり、以下のようになります。

衝突波長を計算するための式は、上で式として示されています。 (6)は以下の通りです。

この方程式では、\(N\) は電子の濃度、\(e\) は電子の電荷、\(c\) は光の速度、\({\varepsilon }_{0}\) を表します。は真空の誘電率を表し、\({v}_{\rm{f}}\) はフェルミエネルギーにおける電子の速度を表し、\(m\) は電子の質量を表し、Rbulk は平均自由行程を表しますフェルミエネルギーにおける伝導電子の量。金属の導電率を扱う場合、可能な限り最良の結果を得るには、単純かつ正確なモデルを検討する必要があります。ローレンツ・ドルーデモデルは、古典力学に基づいて金属の電磁特性を理解する方法です。このモデルは、金属の導電性を特定するための 3 つの重要な前提に基づいて構築されています。この方法により、金、銀、アルミニウムなどの金属が正確に表現されます。金属の光学定数をパラメータ化する場合、ローレンツ・ドルーデモデルが最も実用的な選択肢です 36。束縛電子と自由電子の両方が、金属媒体に特有の光学特性に影響を与えます。その結果、バンド間遷移のローレンツ項とバンド内効果のドルーデ成分は両方とも、それらに対応する複素誘電率内部のドルーデ・ローレンツモデルの形で説明されます 37。自由電子ドルーデモデルによると、金属の複素誘電率は、式(1)で提供される式を使用してプラズマと衝突波長に関して表すことができます。 (7)38．それをプラズマの波長で表すと分かりました。

ここで、λ は対象となる波長範囲内の特定の波長、λp はプラズモニック共鳴の波長、\({\lambda }_{\rm{cb}}\) は 2 つの波が共鳴する波長です。衝突する。値 1.4541 × 10–7 m および 1.7614 × 10–5 m は、39,40 で入手可能なデータから抽出されました。プラズモニック波長と衝突波長のそれぞれについて、適切な波長範囲と特定の銀金属について。これらの値が導出されました。この情報から開始するときに屈折率を取得するために使用される式は、式 1 に示されています。 (8)。

aGST や cGST などの PCM の屈折率は、周波数の関数として計算されました。 100 ～ 800 THz の範囲では、aGST の実数部は 2.6 ～ 4.6 の範囲にあり、虚数部は 0 ～ 2.4 の範囲にあります。同様に、cGST の実数部は 2.25 ～ 7.16 の範囲にあり、虚数部は 100 ～ 800 THz の範囲で 0 ～ 4.1 です。相対データは、41 で入手可能なデータから考慮されます。

COMSOL 物理ソフトウェアの FEM 法による電気分布を観察した後、バイオセンサーの多層膜の反射率や透過率などの放射特性を、伝達マトリックス法、フィールドトレース法、または結果の波の 3 つの方法のいずれかを使用して計算できます。方法。伝達行列アプローチは、近似に依存しないため、これらの方法の中で最も正確です。したがって、トランスファーマトリックス法（TMM）をバイオセンサーに適用して、2ポートモデルのz軸の上部から到達する平行偏光に対する提案された多層構造の反射率などの性能特性を研究します。これらの機能について詳しく知るために行われました。式 (1) に示す境界条件を適用します。 (9)42 を計算すると、次の行列方程式が得られます。これは、それぞれ最初の層の境界と最後の層の境界における接線方向の電場成分と磁場成分の間の相互関係を表します。

E1 と EN-1 は層 1 と層 N の電界成分、H1 と HN-1 はそれぞれ層 1 と層 N の磁界成分です。式 (10) は、さらに単純化された T マトリックス 43 を表します。伝達マトリックスを構築するには、式 1 に示されている式を使用して、各層の位相シフトとアドミッタンスの値を計算する必要があります。 (11) 44．

ここで、qm と βm はそれぞれ m 番目の層のアドミッタンスと位相シフトです。これらを決定するには、m 番目の層の屈折率を表す nm、屈折率を表す dm などの特定のパラメータを知る必要があります。 m 番目の層の厚さ、np はプリズムの屈折率を表し、in はプリズムの入射角を表します。 N層表面プラズモンセンサーの場合、プリズムと1層目での入射光に応じて各層の界面で異なる反射が生じるため、全反射を計算する際にこれらの反射の総和を考慮する必要があります。これらの反射は相互に依存しています。 N 層モデルでは、連続する層を通過する P 偏光伝播波は、式 1 で与えられるように、伝達行列によって特徴付けることができます。 (12)。さらに数学的に単純化すると、提案されている N 層バイオセンサーにおける p 偏光の入射光の反射係数は式 1 のように計算されます。 (13)。

最終的に、多層構造の反射率は \({R}_{p}={\left|{r}_{p}\right|}^{2}\) で表されます。 COMSOL マルチフィジックスソフトウェアを使用した多層構造。最初に、すべての構造の高さの値を 40 nm に設定します。異なる屈折率値に対する反射率ポートの計算された反射率値を図2に示します。図2aは、aGSTを考慮した検体-Ag-Si-HfO2-Si-GST-Si層構造の反射率の変化を示しています。 RI 値が 1 ～ 2.4 の場合の GST の位相として。同様に、図2bは、cGSTフェーズに対する提案された構造の反射率の計算された変化を示しています。両方の図で、最小反射率値の合計 20 のトレース方程式 (P1 ～ P20) が特定されました。 GST 材料の両方の相の顕著な波長シフトは、全体的なスペクトル応答でも観察されます。 RI値1〜2.4の全体的な反射率スペクトルに対するHfO2層の影響も調査され、図3a、bに示されています。図3aは、GST材料のGST段階条件下での、検体-Ag-Si-GST-Si構造の全波長スペクトルと屈折率スペクトルの反射率の変化を示しています。同様に、図3bは、検体-Ag-Si-GST-Si層構造のGST材料のcGST相条件に対する反射率の変化を示しています。波長と屈折率範囲の特定の値について、合計 18 個の反射率トレース (E1 ～ E18) を特定しました。表 1 に、分析対象物 – Ag – Si – HfO2 – Si – GST – Si 層構造の波長範囲、屈折率範囲、および二次方程式を含む導出トレースを示します。同様に、検体 – Ag – Si – GST – Si ベースの構造について導出された 2 次方程式を表 2 に示します。この方程式を使用して、異なる屈折率の検体が異なる波長値で異なる共鳴ピークを示すバイオセンサーを設計できます。このセンサーは、エタノール、水、グルコース、尿 45、ビオチン-ストレプトアビジン、フィブリノーゲン 46、47、およびヘモグロビン 46、47 を検出するための赤外線バイオセンサーの作成に利用できます。この生体分子の屈折率の値は、バイオマーカーの組み合わせに応じて、主に 1 ～ 1.7 の範囲になります。

相変化材料の異なる (a) aGST 相と (b) cGST 相の反射率応答。 P1 から P20 としてマークされたトレースは、屈折率と波長の特定の範囲に対する感度を特定するための可能な 2 次方程式です。この応答で形成される層状構造は、分析物 – Ag – Si – HfO2 – Si – GST – Si です。

HfO2 材料が存在しない場合の GST の (a) aGST 相および (b) cGST 相の計算された反射率応答。この応答で形成される層状構造は、分析物 – Ag – Si – GST – Si です。さらに、屈折率と波長の指定範囲全体にわたる感度を決定するための提案された二次方程式が E1 ～ E18 のトレースで示されています。

HfO2-GST と GST ベースの構造のみについて、さまざまな層状構造の比較分析を図 4 に示します。 HfO2-GST材料構造の計算された赤外スペクトルの反射率の変化を図4aに示します。同様に、ＧＳＴベースの構造のみの反射構造を図４ｂに示すことができる。この計算の屈折率は、両方のプロットで 2.1 に設定されます。両方の構造の詳細な波長シフトを図3と図4に示します。 HfO2-GST 構造の 6 つの波長シフトプロットと、GST ベースの構造のみの 8 つの波長シフトプロットを強調表示しました。 HfO2-GSTベースの構造では、図5dに示すように、バンドの1.52μmと1.62μmの間で100nmの最大波長シフトが観察されます。 1 nm の最小波長は、0.79 ～ 0.83 μm の動作帯域で観察されます。同様に、図6eに示すように、GSTベースの屈折率センサーのみの波長スペクトルの1.25〜1.4μの間で110nmの最大波長シフトが観察されます。図6bに示すように、20 nmの最小波長シフトが8.4〜8.9μm帯域の間で観察されます。全体として、GST 材料の位相の変化 (aGST – cGST) により、計算された波長スペクトル全体にわたって全体の波長がシフトし、最終的に全体の屈折率センサーの調整が可能になることが観察されます。 GST 材料の温度は、統合されたヒーター構造などの外部熱源を使用して制御して、これらのフォトニクスデバイスの調整可能性を実現できます。センサーの反射率挙動に対するさまざまな物理パラメーターの影響が計算され、図 1 と 2 に示されています。図 7a、b は、GST 材料の異なる相と GST 高さの値に対する反射率の変化を示しています。 GST 材料の高さに重大な依存性があることが確認されています。 aGST フェーズにおけるさまざまな散乱応答も、さまざまな高さの値で観察されます。この計算では、シリカと HfO2 の値は 40 nm に保たれます。図7bに示すように、波長とGST高さの正と負の傾きが観察できます。 GST 高さの影響は、波長スペクトルが 1.3 μm を超える場合により顕著になります。屈折性能に対するシリカの高さの影響を図 7c、d に示します。図 7c、d は、それぞれ aGST/cGST 位相の反射振幅の変化を示しています。シリカの高さの変化により、GST/HfO2/Ag の上層成長の開発用のウェーハを選択することができます。同様に、HfO2層の効果は、aGSTおよびcGST構造についてそれぞれ図7e、fに示されています。シリカと HfO2 の両方において、これらの層による光トラップ強度により、反射値は主に高さに依存します。

(a) HfO2 を使用した場合と (b) HfO2 層ベースの SPR 屈折率センサーを使用しない場合に生成された反射率応答の比較分析。相変化材料の 2 つの相 (aGST/cGST) について、両方の層構造の変化が示されています。

(a – f) 相変化材料がアモルファスから結晶（aGST から cGST）に状態を変化させる際の波長シフトを特定するための比較プロット。応答は、反射率値が最小となる特定の波長範囲について示されます。応答は、分析物 – Ag – Si – HfO2 – Si – GST – Si としての SPR 構造の層を含む構造に対して生成されます。

(a – h) 相変化材料がアモルファスから結晶状態 (aGST から cGST) に変化する際の波長シフトを特定するための比較プロット。応答は、反射率値が最小となる特定の波長範囲について示されます。応答は、分析物 – Ag – Si – GST – Si としての SPR 構造の層を含む構造に対して生成されます。

材料層のさまざまな高さに対する計算された反射率応答。相変化材料の aGST 相の (a) GST、(c) シリカ、および (e) HfO2 の異なる高さ値に対する反射率の変化。相変化材料の cGST 相の (b) GST、(d) シリカ、および (f) HfO2 のさまざまな高さ値に対する反射率の変化。

GST 材料の (a) aGST および (b) cGST 相の共振器高さ (hAg) のさまざまな値に対する計算された反射率応答。相変化材料の (a) aGST と (b) cGST の入力波の入射角が変化したときの反射率の影響。

上部の Ag 共振器は、提案された屈折率センサーに双極子モーメントを生成して光を捕捉します。図 8a、b はそれぞれ、材料の aGST 相と cGST 相の銀共振器の高さの値を変えた場合の反射率への影響を示しています。この応答では、aGST フェーズと cGST フェーズの間にいくつかの微妙な違いがあることがわかりました。個々のフェーズの高さの変化は、これらのパラメーターのわずかな変化も示しています。一部の波長点では、共振波長は他の物理パラメータの変化に比べてあまりシフトしません。反射率の全体的な性能に対する斜角入射の影響を図 8c、d に示します。角度が特定の共振点の応答に依存していることが観察されます。図 8c では、GST 材料の aGST 相について、1.5 μm で一定の反射率応答が観察されます。同様に、材料の cGST 相の 1.6 μm での一定の反射率。

図 9 と 10 は、分析物 –Ag –Si –HfO2 –Si –GST –Si 層状構造の aGST 相および cGST 相に関与する正規化された電場を示しています。これらの数値は、COMSOL マルチフィジックスソフトウェアの有限要素法と周期的境界モード解析およびポート条件を使用してシミュレーションされます。図 9 は、aGST 位相の 0.84 μm、0.94 μm、1.125 μm、1.373 μm、1.52 μm、1.82 μm、および 2.26 μm の共振点を示しています。同様に、図 10 は、材料の cGST 相の 0.70 μm、0.80 μm、0.94 μm、1.12 μm、1.39 μm、1.62 μm、1.82 μm、および 2.295 μm の異なる共振点を示しています。正規化された電界干渉の影響は、ポイントによって異なります。異なる層状構造のエネルギー集中は、特定の共鳴ピークごとに異なります。すべての場合において、上部の Ag 層は特定の波長を捕捉する共鳴双極子として機能しました。この波長は、構造の上部に配置された分析物によって異なります。すべての方程式トレース P1 ～ P20 および E1 ～ E18 について、提案された屈折率センサーのフィッティング曲線を特定しました。方程式の比較曲線とその追跡曲線を図２、３に示します。分析物 – Ag – Si – GST – Si 層状構造の aGST 相および cGST 相に関する図 11 および 12。同様に、図２、３、４、５、６、７、８、９、９分析物-Ag-Si-HfO2-Si-GST-Si 層状構造の aGST 相および cGST 相に関する図 13 および 14。計算されたすべての曲線方程式が、波長と屈折率の特定の範囲にわたる反射率値のトレースポイントに適合していることが確認されます。

提案された SPR センサーの aGST 位相のさまざまな反射率ディップに対する電場成分 Ez の変化。屈折率の値は 1.34 と考えられます。

提案された SPR センサーの cGST 位相のさまざまな反射率ディップに対する電場成分 Ez の変化。屈折率の値は 1.34 と考えられます。

材料の aGST 相の共振波長ピークとそれに関連する屈折率の変化から導出された、方程式 (a – i) E1 – E9 の計算された二次フィッティング曲線。この応答で形成される多層構造は、分析物 – Ag – Si – GST – Si です。

材料の cGST 相の共鳴波長ピークとそれに関連する屈折率の変化から導出された、方程式 (a – i) E10 – E98 の計算された二次フィッティング曲線。この応答で形成される多層構造は、分析物 – Ag – Si – GST – Si です。

材料の aGST 相の共振波長ピークとそれに関連する屈折率の変化から導出された、方程式 (a – i) P1 – P10 E98 の計算された二次フィッティング曲線。この応答で形成される多層構造は、分析物 – Ag – Si – HfO2 – Si – GST – Si です。

材料の cGST 相の共鳴波長ピークとそれに関連する屈折率の変化から導出された、方程式 (a – i) P11 – P20 E98 の計算された二次フィッティング曲線。この応答で形成される多層構造は、分析物 – Ag – Si – HfO2 – Si – GST – Si です。

さまざまな生体分子の屈折率は、47、48、49、50、51 で提供されている参照データベースから考慮されます。以前に出版された文献によると、水、エタノール、血漿、尿、グルコース、ヘモグロビン、ビオチン、唾液、汗の屈折率は 1 ～ 2.5 の範囲です。共振波長は、最大の透過率、すなわち共振ピークを提供する波長である。 RI センサーのセンシングの基本的な概念は、センサーの屈折率または空間寸法が変化すると、共鳴波長がより長いまたはより短い波長領域にシフトし、未知の物質の識別につながるということです。 SPR バイオセンサーを使用した未知の分析物の検出は、入射角ではなく反射光の波長の変化に基づいて実行することもできます。この方法に含まれる手順は次のとおりです。

感知面の準備: 薄い金属膜または回折格子がガラスまたは石英基板上に堆積され、リンカー分子が金属表面に結合されます。リンカー分子は、目的の分析物に選択的に結合する抗体などの特定の受容体を固定化できます。

未知の分析物の導入: 未知の分析物を含むサンプルが感知面に導入されます。検体は受容体と相互作用し、感知面の屈折率に変化を引き起こす可能性があります。

反射光スペクトルの測定: 広帯域光源を使用して感知面を照明し、反射光のスペクトルを分光計を使用して測定します。反射光スペクトルには、特定の波長にプラズモンディップと呼ばれる特徴的なディップが含まれています。

検体の検出: 検体との相互作用により感知面の屈折率が変化すると、プラズモンディップの波長がシフトします。シフト量は検出面の屈折率の変化に比例し、屈折率は検体の濃度に依存します。

分析物の定量: 分析物の濃度は、測定されたプラズモンディップの波長のシフトを、既知の濃度の分析物を使用して得られた検量線と比較することによって決定できます。

全体として、反射光の波長の変化に基づいて SPR バイオセンサーを使用して未知の分析物を検出するには、分析物との相互作用によりセンシング表面の屈折率が変化するときのプラズモンディップの波長のシフトを測定する必要があります。検体の濃度は、測定されたシフトを検量線 45、46、47、48、52、53 と比較することによって決定できます。

\(S=d\lambda /dn\) の微分公式を適用することで、これらの方程式トレースで提案されている屈折率センサーの感度の値を特定することもできます。さまざまなトレース方程式から、曲線の傾きが主に感度の変動によって影響を受けることがわかります。さまざまな曲線 (P12、P14、P15 など) に見られるように、線形曲線では感度の変化は全範囲で一定です。 P6、P17、P18 などの曲線では、急激な感度の変化が観察されます。同様の感度の変化が E1 から E18 の曲線でも観察されます。 E6 曲線の感度変動は 132 ～ 1240 nm/RIU の範囲にあります。波長 1.2 ～ 1.3 μm (132 nm/RIU) の間の急激な変化では、感度の変化はわずかです。他の範囲では、屈折率と波長の値が線形に変化する場合、感度はより高くなります。この研究により、特定の生体分子サンプルの動作屈折率範囲を選択できるようになります。これは、選択できる RI 値の範囲が拡大されるためです。計画された構造は、aGST および cGST と呼ばれる GST 材料の 2 つの別個のフェーズを利用して微調整することもできます。これらの相はどちらも温度の変動に敏感です。構造の調整可能な動作を利用して方程式を構築し、構造のグローバル反射率を計算します。屈折率センサー全体の動作を変更することが可能です。

我々は、広範囲の生体分子検出のための相転移材料とHfO2ベースの可視および赤外波長で動作する屈折率センサーの数値研究の結果を示しました。提案されるアーキテクチャについて詳しく知るために、3 つの異なる層状設計を検討します。それぞれに、HfO2、GST、銀、シリカなどの補助材料の層があります。 1.2 ～ 2.4 の屈折率スペクトルを使用して、多層構造の反射率応答を計算しました。さらに、さまざまな材料の高さが構造全体のパフォーマンスにどのような影響を与えるかを調べました。センサーの最適化されたパフォーマンスを特定するために、さまざまな材料の効果とその高さパラメーターを提示しました。特定の波長範囲と屈折率値の感知動作を決定するために使用できる、さまざまな共振点、波長点、屈折率値を使用したさまざまな共振トレース方程式を計算しました。これらの方程式は記事に記載されています。特定の屈折率と波長スペクトルの範囲にわたる提案されたセンサーの動作を決定するのに役立つように、分析物-Ag-Si-HfO2-Si-GST-Si層構造で合計20の方程式を作成しました。また、分析物 – Ag – Si – GST – Si の層状構造で 18 個の方程式を作成したと計算されました。温度は、GST 材料の aGST 相と cGST 相の間の転移を引き起こす可能性があり、これを使用して提案された構造を微調整することができます。推奨される構造を利用すれば、多種多様な生体分子を検出できるバイオセンサーを構築できます。これらの生体分子は、グルコース、コレステロール、ヘモグロビン、尿、唾液コルチゾールに見られます。

データは責任著者からの合理的な要求に基づいて利用可能です。

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リファレンスをダウンロードする

著者らは、プロジェクト番号 223202 を通じてこの研究活動に資金を提供してくださったサウジアラビア教育省研究イノベーション局に感謝の意を表します。

ジュフ大学工学部電気工学科、72388、サカカ、サウジアラビア

ハーレド・アリカブ、メシャリ・アルシャラリ、アンマル・アームガン

インド、ラージコートのマルワディ大学情報通信技術学部

カヴァン・デイブ

工学技術学部、パルル工学技術研究所、パルル大学、Waghodia Road、Vadodara、グジャラート、391 760、インド

ヴィシャル・ソラティヤ

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概念化、KA、AA、VS。方法論 MA、AA、VS、KD。ソフトウェア、検証、正式な分析、調査、および執筆 - 原案の準備 KA、VS; 執筆—レビューと編集。VS、KD。監督、AAおよびVS。プロジェクト管理、MA、AA。資金調達、AA すべての著者は原稿の出版版を読み、同意しました。

ハリド・アリカブまたはアンマル・アームガンへの通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

シュプリンガーネイチャーは、発行された地図および所属機関における管轄権の主張に関して中立を保ちます。

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転載と許可

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公開日: 2023 年 5 月 11 日

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